TeO2晶体材料的纯度和低本底γ测量

王宏伟 田文栋 李玉兰 张国强 周 培 武红利 孙晓艳 马余刚蔡翔舟 方德清 郭 威 陈金根 曹喜光 傅 瑶 石 钰

(中国科学院上海应用物理研究所 上海 201800)

中微子作为构成物质世界的最基本粒子，在微观的粒子物理规律和宏观的宇宙起源及演化中都起着十分重要的作用，中微子物理已成为国际高能物理、核物理、天体物理与宇宙学的共同研究热点。中微子实验表明中微子有质量，现有实验测得的中微子质量上限并结合理论计算说明，中微子有效质量的范围为0.35–0.001 eV，而计划进行的实验精度为0.01–0.1 eV。高精度的无中微子双β衰变实验，对于确定中微子是 majoron(马约拉纳粒子)与否及其质量谱，非常关键，实验的成功对深入了解中微子的性质及宇宙演化过程具有重要作用。

b衰变核素种类有很多，其中130Te的天然同位素丰度最高，跃迁能量值也很高，无需额外的同位素富集，且价格便宜，易于将来的探测器扩展，是无中微子双 β衰变(0nbb)实验测量的首选核素之一。CUORE (Cryogenic Underground Observatory for Rare Events)是一个测量 0nbb实验测量装置[1–7]，系998块重750 g的TeO2晶体组成的阵列，工作在8–10 mK温度下，天然130Te的丰度为33.87%，因此有效的130Te质量~200 kg。

CUORE的工作目标是在130Te的0nbb跃迁能量2530 keV 处达到 0.001–0.01 keV–1×kg–1×y–1的计数水平，即低本底、低温下的β衰变测量，因此须考虑探测器材料的纯度、放射性沾污、实验室环境本底。其本底来源有：(1) 构成材料的体内和表面放射物沾污(主要有238U、232Th、40K、210Pb)；(2) 宇宙线引起的构成材料的体内沾污；(3) 实验室的中子、m介子等；(4) 实验室的天然放射性g射线；(5) 双中微子 β 衰变(2nbb)本底。

在 CUORE合作组里，我所核物理室参加了TeO2探测器的晶体纯度分析和表面放射物沾污测试、TeO2样品和其他原材料的杂质检测和初步挑选、探测器实验运行、数据处理等工作。TeO2晶体由中国科学院上海硅酸盐研究所生产，我们的测量与分析须很快反馈到晶体生长过程中的质量控制上，保证CUORE探测器按质、按时完成。

1 实验测量和结果

1.1 纯度测量

晶体生产首先要确保原料纯度，其杂质元素与放射性元素的含量须加检测，我们使用等离子体质谱仪(ICP-MS, 热电X7)进行原料中微量元素分析。表 1为第三批次 TeO2粉末锻烧前和煅烧后的微量元素含量。煅烧后的重元素的含量有所降低，基本均低于要求的上限，属合格原料。

此外，还须检测 TeO2粉末生产过程中的各种辅助材料的纯度，以免在生产过程中引入额外的重元素污染，在生产纯 Te料的过程中使用的盐酸和硝酸的检测结果列于表2。其中，硝酸的Bi的含量偏高，要求生产企业采用更纯的硝酸，并再次检测控制后的样品。

1.2 低本底γ射线测量

根据CUORE合作组要求，为测量煅烧干燥后的TeO2粉末的本底γ射线，设计了低本底γ测量装置，内层用黄铜屏蔽，外加低碳钢的铁屏蔽，最外面用铅砖屏蔽，铜和铁的厚度均为10 mm，铅厚度为50 mm，为屏蔽从HPGe探测器方向的宇宙射线等的影响，测量时在HPGe探测器的上方，露出屏蔽室部分覆盖1 cm的Pb板。

表1 第三批次锻烧前和煅烧后的TeO2晶体粉末中微量元素的含量测量结果(ng/g)Table 1 Heavy element contents in TeO2 powder of Batch No.3.

表2 生产Te过程中使用的HCl和HNO3中微量元素的含量测量结果(ng/mL)Table 2 Heavy element contents in HCl and HNO3 used in preparing Te.

HPGe探测器为ORTEC GMX-20190-p，探测效率20%，测量能量范围30 keV−10 MeV，高压−3000 V，充灌液氮8 h后测量，高压电源为ORTEC-659，主放大器为 ORTEC-572，ADC(8192道)为 Fast Comtec产品，数据记录为MPA3(Fast Comtec公司)。图1分别为HPGe探测器的背景本底和TeO2样品的测试结果，测试时间都为24 h。

图1 本底γ能谱(a)，TeO2样品的γ能谱(b)，以及两能谱相减结果(c)Fig.1 Background γ spectrum (a), sample TeO2 γ spectrum (b), and background-subtracted γ spectrum (c).

由目前的测量数据，只能计算出单位质量、单位时间内的放射性计数。CUORE要求计算出绝对的放射性水平(mBq/kg)，则须进行Monte Carlo模拟和标准放射源刻度以获得探测器的绝对探测效率。

1.3 HPGe探测器的效率刻度

在Pb屏蔽室内测试环境以及标准样品的γ射线，根据标准样品的放射性活度刻度HPGe的探测效率，并和GEANT4的Monte Carlo模拟比较，以确定探测器的绝对探测效率。标准样品为1000 g的La2O3掺了少量的KCl和Lu2O3，纯度都为99.99%。图2是该标准样品的γ能谱，测量时间258783 s。

图3比较了用GEANT4模拟计算的HPGe的探测效率与放射源样品测得的探测效率，模拟中采用同实际标准样品及HpGe晶体一致的参数，即标准样品为柱体，尺寸F 8 cm×13 cm，HpGe晶体F 4.65 cm×7.67 cm，样品紧靠探测器放置，给出La两个能量788.74 keV和1435.79 keV数据点，从图3比较中看出结果符合的很好。

图2 HPGe测量的放射性样品的γ能谱Fig.2 Background-subtracted γ spectrum of the standard radioactive sample of 1000 g La2O3 mixed with a little KCl and Lu2O3 measured by the HPGe detector.

图3 GEANT4模拟计算的探测器的探测效率和放射源测量的探测效率的比较Fig.3 Detection efficient comparison between standard radioactive source measurement and GEANT4 simulation.

2 结论

在用ICP-MS进行微量元素的测量中，主要通过测量的数据对原料进行质量的控制，及时剔除高污染物的原材料，以保证原料中含有的影响中微子实验测量的放射性元素在允许的范围内，目前生产出的晶体已经达到了要求的纯度，符合了 CUORE的要求，现在正在进行探测器的组装和测试。而原料的γ射线的测量同样也是为了控制原料中含有的具有γ放射性的核素的含量，现在已经进行了HPGe探测器绝对测量效率的刻度、原料污染物γ放射性的初步测量、本底谱和屏蔽层的测试和研究，但实验测量中的γ本底稍大，不能满足低本底的放射性测量的要求，效率刻度中也还需要更多的标准源的数据和能量点，以得到更精确的探测器效率曲线，因此，下一步的工作是进一步降低γ本底，即通过测量时增加探测器的屏蔽或增加反康装置、地下实验室测量等来达到降低本底的目的，以满足 0.01 mBg/kg的测量要求；此外还要负责晶体生产后储存过程中放射性污染的影响，检测生产出来的晶体的γ放射性能够达到标准，以及经过大气中高能粒子辐射后仍旧能够保持比较低的γ放射性。

1 Ardito R, Arnaboldi C, Artusa D R, et al. CUORE Proposal, 2005. 28

2 Beeman J W, Haller E E, Mcdonald R J, et al. CUORE Proposal, 2006. 20

3 HUANG Huanzhong. UCLA Proposal 2007−2009, 2006.8

4 CUORE Webpage, http://crio.mib.infn.it/wig/Cuorepage/CUORE.php

5 Arnaboldi C, Avignone III F T, Beeman J, et al. Nucl Instr Meth A, 2004, 518: 775

6 Nones C, Foggetta L, Giuliani A, et al. Nucl Instr Meth A,2006, 559: 355

7 Arnaboldi C, Artusa D R, Avignone III F T, et al. Phys Rev Lett, 2005, 95: 142501